ВЛИЯНИЕ УСЛОВИЙ НА ХАРАКТЕР АДСОРБЦИОННОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ВОДОРОДА С ПОВЕРХНОСТЬЮ КАТАЛИЗАТОРОВ
Для управления сложными каталитическими реакциями гидрирования углеводородов, широко применяемом в химическом синтезе и производстве, необходимо иметь как можно более полное представление о механизме их протекания и природе взаимодействия реагирующих компонентов, в частности водорода, с поверхностью катализатора. Решению этой задачи в значительной степени способствуют исследования по изучению закономерностей, хаpaктеризующих состояние и поведение адсорбированного катализаторами водорода, который является одним из участников каталитического акта.
В данной работе представлены результаты изучения хаpaктера перераспределения адсорбированного водорода для различных видов катализаторов и в зависимости от температуры реакции восстановления. Термодесорбционные измерения проводили в атмосфере аргона для трех наиболее распространенных видов катализаторов гидрирования: 1) платиновая чернь, 2) палладиевая чернь, 3) никель-скелетный.
Установленное отличие между термодесорбционными кривыми для исследуемых видов катализаторов заключалось в положении и величине пиков. Так, водород из никель-скелетного катализатора выделялся непрерывно при температуре от 20 до 750 0С, но с различной скоростью, максимальной в области 150-170 и 370 0С. Согласно принятым представлениям, полученные данные свидетельствуют о наличии у никель-скелетного катализатора двух форм связи водорода с поверхностью. На катализаторе из платиновой черни, по сравнению с никель-скелетным, пики десорбции водорода смещены по координате температуры вправо, в область более высоких температур. Следовательно, энергия связи адсорбированного водорода на катализаторе из платиновой черни выше, чем на никель-скелетном. В опытах с палладиевым катализатором сила сорбционного взаимодействия водорода с поверхностью имела промежуточное значение. Как показали дальнейшие опыты по гидрированию различных классов соединений, от силы сорбционного взаимодействия водорода с поверхностью, в свою очередь, напрямую зависела гидрирующая активность катализаторов по насыщению и восстановлению определенных групп и видов химической связи.
Исследования влияния температуры восстановления катализатора на изменения хаpaктера перераспределения адсорбированного водорода проводились на никель-скелетном катализаторе, содержащем растворенный и поверхностно-активный водород, сорбируемый поверхностью при выщелачивании носителя. Термодесорбционным измерениям подвергали исходный никель-скелетный катализатор и модифицированный путем выщелачивания и дополнительного восстановления в атмосфере водорода при температуре в диапазоне от 100 до 500 0С. Установлено, что имевший место у исходного никель-скелетного катализатора второй пик на графике термодесорбции при повышении температуры восстановления до 350 и 500 0С смещается в область высоких температур. Полученные данные свидетельствуют о том, что поверхность катализатора, восстановленного при 500 0С, по-видимому, обладает более «энергетически неоднородным рельефом» с неоднородносорбированным водородом. Наблюдаемое явление можно объяснить переориентацией граней никеля под влиянием тепловой обработки катализатора.
С целью определения влияния сорбционного взаимодействия водорода с поверхностью катализатора в зависимости от температурных условий восстановления на гидрирующую активность катализатора, была использована реакция гидрирования фурфурола. Как известно, гидрирование фурфурола протекает с промежуточным образованием фурилового спирта, ди- и тетрагидрофурилового спирта. В данной работе было установлено, что на термомодифицированных никель-скелетных катализаторах значительно возрастает селективность по фуриловому спирту, а процесс образования промежуточных продуктов ди- и тетрагидрофурилового спирта снижается. На скелетном никелевом катализаторе, обработанном при 500 0С, был получен наибольший выход фурилового спирта. Следовательно, термомодификация никель-скелетного катализатора при температуре 500 0С способствует образованию энергетически однородного по адсорбированным свойствам водорода, что способствует протеканию основной реакции получения фурилового спирта. (4080+289=4369).
Статья в формате PDF 292 KB...
17 04 2024 6:47:33
Статья в формате PDF 115 KB...
16 04 2024 19:25:52
Статья в формате PDF 132 KB...
15 04 2024 10:23:11
Статья в формате PDF 101 KB...
14 04 2024 15:35:51
Статья в формате PDF 117 KB...
13 04 2024 7:22:38
Статья в формате PDF 312 KB...
12 04 2024 5:31:39
Статья в формате PDF 136 KB...
11 04 2024 16:56:32
10 04 2024 22:38:43
Статья в формате PDF 216 KB...
09 04 2024 8:32:37
Статья в формате PDF 132 KB...
08 04 2024 20:13:44
Статья в формате PDF 123 KB...
06 04 2024 13:24:26
Статья в формате PDF 494 KB...
05 04 2024 3:28:18
Статья в формате PDF 113 KB...
04 04 2024 16:42:49
Статья в формате PDF 144 KB...
03 04 2024 5:23:41
Статья в формате PDF 249 KB...
02 04 2024 9:35:21
Статья в формате PDF 306 KB...
01 04 2024 0:39:18
Статья в формате PDF 144 KB...
31 03 2024 9:58:24
Статья в формате PDF 214 KB...
30 03 2024 1:19:43
Статья в формате PDF 107 KB...
29 03 2024 1:53:34
Статья в формате PDF 103 KB...
28 03 2024 12:44:14
Статья в формате PDF 143 KB...
27 03 2024 1:40:35
Статья в формате PDF 119 KB...
26 03 2024 7:23:46
Статья в формате PDF 255 KB...
25 03 2024 1:55:14
Статья в формате PDF 245 KB...
24 03 2024 10:54:49
Статья в формате PDF 157 KB...
23 03 2024 8:21:23
В статье рассмотрено негативное воздействие отвалов на окружающую среду. Описаны основные явления, возникающие с появлением отвала и их вредное воздействие. Предложены пути предотвращения эрозионных процессов. Описаны мероприятия для сбора и отвода поверхностного стока вод с отвалов. Рассмотрено самовозгорание отвалов и предложена селективная отсыпка их горизонтальными слоями. ...
22 03 2024 3:21:35
Статья в формате PDF 262 KB...
21 03 2024 19:46:37
Тюменский регион является одним из лидеров по уровню экономического развития. Устойчивое развитие его обеспечит сбалансированное решение социально-экономических задач, проблем сохранения окружающей среды в целях удовлетворения потребностей нынешнего и будущего поколений. Реализация перехода на путь стабильного развития потребует в дальнейшем формирования новой стратегии, которая оказалась бы экологически и экономически сбалансированной. ...
20 03 2024 23:58:45
Статья в формате PDF 466 KB...
19 03 2024 21:28:39
Статья в формате PDF 118 KB...
18 03 2024 10:49:50
Статья в формате PDF 544 KB...
17 03 2024 1:55:14
Статья в формате PDF 106 KB...
16 03 2024 22:50:26
Статья в формате PDF 111 KB...
15 03 2024 15:10:24
Статья в формате PDF 241 KB...
14 03 2024 11:15:43
13 03 2024 9:35:15
Статья в формате PDF 106 KB...
12 03 2024 12:56:22
Статья в формате PDF 112 KB...
10 03 2024 19:35:42
Статья в формате PDF 131 KB...
09 03 2024 13:49:50
Еще:
Поддержать себя -1 :: Поддержать себя -2 :: Поддержать себя -3 :: Поддержать себя -4 :: Поддержать себя -5 :: Поддержать себя -6 :: Поддержать себя -7 :: Поддержать себя -8 :: Поддержать себя -9 :: Поддержать себя -10 :: Поддержать себя -11 :: Поддержать себя -12 :: Поддержать себя -13 :: Поддержать себя -14 :: Поддержать себя -15 :: Поддержать себя -16 :: Поддержать себя -17 :: Поддержать себя -18 :: Поддержать себя -19 :: Поддержать себя -20 :: Поддержать себя -21 :: Поддержать себя -22 :: Поддержать себя -23 :: Поддержать себя -24 :: Поддержать себя -25 :: Поддержать себя -26 :: Поддержать себя -27 :: Поддержать себя -28 :: Поддержать себя -29 :: Поддержать себя -30 :: Поддержать себя -31 :: Поддержать себя -32 :: Поддержать себя -33 :: Поддержать себя -34 :: Поддержать себя -35 :: Поддержать себя -36 :: Поддержать себя -37 :: Поддержать себя -38 ::